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王磊教授团队在油相中合成具有多位点协同的高熵合金促进碱性析氢反应取得新进展
作者:钟硕  审核: 来源:环境学院  编辑:李粟 点击:[] 日期:2020年12月11日

由于晶格畸变和随组分数量增加而缓慢扩散引起的高熵效应,高熵合金(HEAs)具有极强的机械强度和耐腐蚀性。并且在催化过程中,合金化可以显著地调节分子和中间体在催化剂表面的吸附能,从而增强其催化活性。因此,将HEAs用于电催化反应是一个十分有潜力的研究方向。但目前合成HEAs通常需要苛刻的条件,并且合成的HEAs纳米粒子通常具有较大的尺寸和不规则的形态,这些缺点严重阻碍了HEAs的实际使用。

近日,青岛科技大学王磊教授和赖建平教授课题组报道了一种在油相中合成的PdFeCoNiCu HEA纳米颗粒,该材料展示出了优异的碱性析氢反应(HER)性能,并在国际知名学术期刊Journal of Materials Chemistry A (IF=11.301)上发表了题为“Facile Oil Phase Synthesis of Multi-Site Synergistic High-Entropy Alloy to Promote Alkaline Hydrogen Evolution Reaction”的文章。

本文首次在≤250°C的油相中合成了小尺寸(〜34 nm)的PdFeCoNiCu HEA纳米颗粒,并将其应用于碱性HER。实验结果表明,电流密度为10 mA cm-2时,该材料的过电位仅为18 mV,Tafel斜率为39 mV dec-1。在-0.07 V(vs. RHE)的电压下,其质量活度达到6.51 A mg-1Pd,是目前为止报道过的非Pt电催化剂中最高的。经过15天的不间断测试,其催化活性仍保持其原始状态且其结构保持完整。DFT理论计算确认了HEA表面上的金属之间的电子结构的最佳平衡,灵活的Ni位点在促进质子和OH稳定到Pd和Co位点上具有双重功能,Cu和Fe有利于电催化活性和形态的稳定。并且Pd和Co是H2形成和初始水分解的主要电活性位点,同时Ni,Fe和Cu可以促进催化剂电子转移并优化氢中间体的结合能。

图1. PdFeCoNiCu NPs的(a)TEM图像(b)尺寸分布(c)TEM和HRTEM图像(d)XRD图谱(e)TEM元素映射。

图2.(a)HER极化曲线图。(b)10 mA cm-2时的过电位对比图。(c)-0.07 V vs. RHE时的质量活性对比图。(d)1.0 M KOH溶液中PdFeCoNiCu/C,Pt/C和Pd/C的塔菲尔斜率图。

该文以青岛科技大学为第一单位,青岛科技大学王磊教授、赖建平教授以及香港理工大学黄勃龙教授为论文的共同通讯作者,博士张丹和石月为共同第一作者。

论文链接:https://doi.org/10.1039/D0TA10574K

(撰稿:钟硕;  审核:贾可好)

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