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材料学院在金属纳米团簇活泼金属变价(Cd+)行为以及团簇间作用机制研究中取得进展
作者:汪恕欣  审核:杜芳林 来源:材料学院  编辑:王文艳 点击:[] 日期:2021年06月21日

金属纳米团簇(~1nm)作为连接原子分子与纳米晶之间的桥梁,在理解物质从原子分子态向纳米晶转变过程中起着重要作用。研究金属纳米团簇的形成及其相互作用,不仅可以帮助我们理解金属材料的结构转变规律,金属材料稳定性的来源,同时可以研究团簇中电子非群体性行为表现出强烈性质变化的规律。这种性质上的变化赋予了金属纳米团簇在催化、光学、生命科学等领域的广泛应用潜力。因此,金属纳米团簇的结构确定以及簇间相互作用机制的研究,有望从原子层面揭示量子局限行为对结构以及性质变化的影响规律,从而带来重要的科学发现。材料学院汪恕欣教授课题组围绕团簇的合成、结构确定以及簇与环境间相互作用机制开展了系列工作,包括:

一、通过金诱导镉还原的方式合成了首个具有完整镉层的核壳型合金纳米团簇---[Au42Cd40(SR)52]2-。单晶X-射线衍射(SC-XRD)分析表明该结构由一个Au42内核和一个封闭的Cd40(SR)52壳层组成。通过电喷雾离子化质谱(ESI-MS)进一步确认该纳米团簇分子式。通过GUM模型对团簇的电子结构进行分析,发现团簇中镉原子的平均价态为+1价。同时,其配位方式也明显区别与+2价镉的四面体配位,而与Ag44(SR)32纳米团簇中Ag(I)的配位方式表现出高度的相似性。核壳型[Au42Cd40(SR)52]2-纳米团簇的合成与结构确定揭示了在受量子局限效应影响的金纳米团簇中,金属变价行为的存在。将金与镉等高价活性金属混合成核壳结构极大地扩展了双金属纳米团簇结构的类型,并有助于理解金属—巯基界面化学、合金金属纳米团簇的结构相关特性和其他基础知识。相关成果以Total Structure of Bimetallic Coreshell [Au42Cd40(SR)52]2-Nanocluster and Its Implications为题发表在《Angewandte Chemie International Edition》(Angew. Chem. Int. Ed.,2021, DOI: 10.1002/anie.202106804)。该工作青岛科技大学为第一单位,我校材料学院汪恕欣教授与卡耐基梅隆大学的金荣超教授为共同通讯作者,第一作者为硕士研究生唐莉。

图1、[Au42Cd40(SR)52]2-纳米团簇的晶体结构

二、利用金属同位素标记的方式,探索了溶液相中金属团簇与环境中金属离子的相互作用的机制。研究表明,溶液中的金属纳米团簇与环境中金属离子存在着动态的金属再平衡过程,这种熵驱动的平衡机制的阐明为团簇的分层调控的实现奠定了试验基础。相关成果以Dynamic Metal Exchange between a Metalloid Silver Cluster and Silver(I) Thiolate为题发表在《Inorganic Chemistry》(Inorg. Chem.,2021,60, 3037)。我校为唯一通讯单位,汪恕欣教授为通讯作者,第一作者为硕士研究生唐莉。

图2、金属团簇与环境中金属离子发生交换的示意图

以上课题得到了国家自然基金委(21803001)与青岛科技大学科研启动基金的支持。

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