氯气(Cl2)是化学工业中最重要的化学品之一,广泛应用于各种工业部门,包括聚合物的生产和废水的处理。电催化析氯反应(CER)催化剂的主要成分是混合金属氧化物如尺寸稳定阳极(DSA),通常由RuO2、IrO2和TiO2组成。DSA对CER表现出较高的催化活性且具有显著的稳定性。然而,DSA的高活性需要至少30 %原子的贵金属来保持。此外,DSA的表面在CER过程中易发生成分和结构的变化,导致表面的不均匀性,这使得活性位点的识别变得困难。因此有必要针对CER提出低/无金属负载、低过电位的新型阳极催化剂。
基于此,青岛科技大学材料学院李彬特聘副教授和环境学院王磊教授等人报道了一种空心多孔碳纳米笼(HPC),并在形成的碳缺陷周围控制氧原子周围电子密度,以实现高效的CER。碱刻蚀可使空心结构的沸石产生缺陷。在硬模板策略中,碳缺陷的类型与沸石模板的刻蚀程度直接相关。更重要的是,氧原子可以从沸石框架中“借用”到缺陷碳上。不饱和O原子周围的电子密度在碳低缺陷度上比高缺陷度上低,有利于Cl−的吸附。该催化剂可复制分级沸石结构,具有中空特征和高比表面积。这一优势使其在控制气泡附着状态、有效排斥已形成气泡、增强电解质扩散、降低欧姆电阻和加速反应动力学等方面具有优异性能。结果表明,合成的HPC纳米笼具有良好的电催化性能,在电流密度为10 mA cm−2的条件下,过电位低至94 mV,稳定性好且优于商用贵金属催化剂DSA,是目前已报道的碳材料中最好的。
该科研成果以“Defect-enriched Hollow Porous Carbon Nanocages Enable Highly Efficient Chlorine Evolution Reaction”为题发表在材料领域国际顶级期刊Advanced Materials(影响因子32.086)上。该工作青岛科技大学为唯一通讯单位,第一作者为本校2020级博士研究生屈会奇和李彬特聘副教授,王磊教授为通讯作者。
文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202301359
该工作得到了国家自然科学基金、山东省自然科学基金、山东省高校青年创新技术基金等项目的支持。