锂硫电池理论比容量和能量密度分别可达1675 mAh g-1和2600 Wh kg-1,且活性物质硫资源丰富、价格低廉,能够有效满足未来高性能储能系统对能量密度和成本的双重需求。但是由于活性物质硫以及放电产物较差的导电性、可溶性LiPSs的穿梭效应、放电过程中体积膨胀问题,导致硫的利用率低、硫阴极氧化还原动力学缓慢以及容量衰减快。
近日,吕清良和王磊教授团队针对目前锂硫电池所面临的问题,构建了一系列高导电性、强吸附能力和高效催化活性的正极催化剂,显著提升了锂硫电池的电化学性能。相关成果以“Heteroatom‐doping modulates metal‐support interactions in carbon‐supported cobalt catalysts to accelerate polysulfide redox for lithium–sulfur batteries”和“Bimetallic organic framework nanocages enhance polysulfide trapping and redox kinetics in lithium-sulfur batteries”为题分别发表在国际知名期刊Advanced Functional Materia(影响因子:18.5)和Journal of Materials Chemistry A(影响因子:10.7)上。青岛科技大学为第一通讯单位,硕士生孙银静为论文第一作者,吕清良教授、王磊教授为论文共同通讯作者。

前期,团队设计并制备了高度分散的钴(Co)纳米粒子嵌入硫、氮共掺杂的空心链状碳球(Co@SNC),作为锂硫电池的双功能宿主催化剂。掺杂的硫原子可以有效调节Co纳米粒子与碳基体之间的金属-载体电子相互作用,从而引起电荷重分布并提高d轨道能级。Co@SNC的空心链状结构协同抑制了LiPSs的穿梭效应,并实现高硫负载和快速的电荷/质量传递。这些特点使得基于Co@SNC的锂硫电池具有高可逆容量、优异的倍率性能以及长周期稳定性。为了进一步提高暴露活性位点数量,提高对多硫化物的吸附和催化转化,团队通过化学蚀刻、连续的阳离子和配体交换反应制备了一种具有中空纳米笼结构的新型导电双金属MOF(CoZn-HTP)。实验结果表明,掺杂的Zn原子诱导产生了更多的活性电子,并优化了CoZn-HTP中的d轨道能级,从而提高了对LiPSs的吸附能力和催化转化效率。独特的中空纳米笼结构可以容纳更多的硫,并促进电荷传输。得益于多重结构优势,基于CoZn-HTP电极的Li-S电池表现出优异的电化学性能。
论文链接:
https://doi.org/10.1002/adfm.202421780
https://doi.org/10.1039/D5TA00250H